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乐鱼kb体育章俊良团队揭示醚类电解质作用锂介导氮还原新机制,助力高效合成氨

近日,乐鱼kb体育机械与动力工程学院燃料电池研究所章俊良课题组在Journal of the American Chemical Society上发表研究论文“Lithium-mediated ammonia electrosynthesis with ether-based electrolytes”,系统研究了以醚类作为电解质溶剂的锂介导合成氨路线。燃料电池研究所博士生蔡熙阳、尤佳彬,巴黎卓越工程师学院本科生黎兴典为论文的共同第一作者;章俊良教授、沈水云副教授和魏光华副教授为论文的通讯作者。

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锂介导合成氨反应中溶剂的关键行为探究

氨是全球年产量排名第二的化工原料,被广泛运用于农业、工业、医药、新能源等领域。目前,人类生产生活所需要的氨主要通过哈伯反应在高温、高压下得到。针对哈伯反应当前存在的高能耗、高二氧化碳排放等问题,锂介导氮气还原反应为合成氨过程提供了新思路,即以电能替代传统热力学能,实现了常温常压下的固氮反应,故被认为是一种极具潜力的合成氨替代技术。然而,锂介导合成氨也面临着反应速率受限、副反应突出、氨产物分离困难等技术瓶颈,这些问题为电解液的进一步优化提出了新的挑战。

在上述背景下,论文揭示了醚类溶剂在锂介导合成氨反应中关键作用。通过电化学测试,结合分子动力学计算及物理化学表征,研究发现溶剂分子将主导电解液中的锂离子的溶剂化构型,并诱导电极表面形成不同组分和形貌特征的固体电解质界面膜,进而影响体系的导电性、副反应剧烈程度、氨产物分布和法拉第效率。同时,研究还在四氢呋喃溶剂中实现了58.5 ± 6.1%的高法拉第效率,并在二甲氧基乙烷溶剂中实现低极化,高稳定性的连续合成氨。这项工作拓展了锂介导合成氨体系中的溶剂选择,揭示了溶剂的关键作用,并为开发下一代溶剂指明了方向。

论文链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c08965

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